eng
Выпуск #1/2018
А.П.Варлаков, А.В.Германов, М.А.Маряхин, Г.А.Варлакова
Технология дезактивации радиоактивно загрязненного грунта
Технология дезактивации радиоактивно загрязненного грунта
Просмотры: 2519
Изложены результаты разработки технологии дезактивации радиоактивно загрязненных грунтов, образующихся при выводе из эксплуатации объектов ядерного наследия. Представлены этапы создания, принцип работы и результаты испытаний установки для очистки радиоактивно загрязненного грунта методом гидросепарации.
УДК 504.054; ВАК 03.02.08
DOI: 10.22184/2227-572X.2018.38.1.46.50
УДК 504.054; ВАК 03.02.08
DOI: 10.22184/2227-572X.2018.38.1.46.50
Изложены результаты разработки технологии дезактивации радиоактивно загрязненных грунтов, образующихся при выводе из эксплуатации объектов ядерного наследия, представлены этапы создания, принцип работы и результаты испытаний установки очистки радиоактивно загрязненного грунта методом гидросепарации.
В прошлом веке во времена стремительного развития атомной энергетики и разработки ядерного оружия были созданы объекты инфраструктуры, включающие производственные корпуса и здания, а также площадки с расположенными на них сооружениями, служившими для опытного хранения / захоронения веществ, содержащих техногенные радионуклиды. Эти объекты вместе с загрязненными в результате утечек / сбросов опасных веществ слоями почвы, составляют сегодня объекты ядерного наследия. При выводе из эксплуатации таких ядерно- и радиационно-опасных объектов (ЯРОО), как правило, образуются значительные объемы радиоактивно загрязненного грунта (РЗГ) [1, 2].
Грунты площадок различны по структуре и могут быть загрязнены различными радионуклидами. РЗГ загрязнен преимущественно радионуклидами с большим периодом полураспада, вследствие чего он может быть потенциально опасным длительное время. В соответствии с государственными нормативами большое количество РЗГ имеет уровень удельной активности радионуклидов ниже критерия отнесения материалов к категории радиоактивных отходов [3], но принадлежит категории материалов ограниченного использования, обращение с которыми требует обоснования радиационной безопасности для персонала и населения. При реабилитации промышленных территорий ЯРОО радиоактивно загрязненный грунт подлежит удалению, поскольку загрязненные территории характеризуются значительным превышением доз внешнего и внутреннего облучения.
Альтернативой перемещению и захоронению всего объема РЗГ является его частичная дезактивация – снижение уровня удельной активности до уровня допустимого санитарными нормами.
Для дезактивации (очистки) РЗГ целесообразно применять технологии и оборудование с учетом природы и активности радионуклидов, характера распределения их в грунте и присущих им физико-химических свойств. При выборе технологии очистки следует учитывать следующие положения:
• положительный опыт практического использования технологии, зарекомендовавшей себя в качестве надежной и эффективной;
• минимизация эксплуатационных затрат при реализации технологического процесса;
• минимизация объема образующихся вторичных радиоактивных отходов и расходов на последующее обращение с ними.
Технология дезактивации РЗГ должна быть реализована на специализированном оборудовании, размещаемом на реабилитируемой территории, то есть на месте образования РЗГ.
В настоящее время ожидается образование большого количества РЗГ при выводе из эксплуатации объектов АО "ВНИИНМ", ПАО "МСЗ", а также при проведении масштабных работ по реабилитации территории на сублиматном производстве АО "АЭХК".
Одним из наиболее распространенных методов дезактивации РЗГ является метод гидросепарации, внедренный на ряде предприятий атомной отрасли. Метод гидросепарации можно считать универсальным и пригодным для очистки различных грунтов [4–6]. При реабилитации территории, содержащей РЗГ, проводятся следующие мероприятия: снятие верхнего слоя почвы, отделение крупных включений (размером более 100 мм), диспергирование грунта в водной среде, разделение смеси на гравийную и песчаную составляющие, классификацию песчаной составляющей на фракции по размеру частиц методом гидросепарации, выделение, концентрирование и обезвоживание наиболее загрязненной мелкодисперсной фракции, кондиционирование вторичных продуктов очистки. Очищенные от радиоактивного загрязнения фракции могут быть возвращены обратно на место отбора, а представленная в меньшем количестве мелкодисперсная фракция, содержащая большую часть радиоактивного загрязнения, удаляется как радиоактивные отходы.
Суть технологии заключается в разделении грунта на фракции и выделении одной из них – мелкодисперсной, в которой сконцентрирована наибольшая часть радиоактивного загрязнения. Было показано, что до 80% загрязняющих веществ сосредоточено в мелкодисперсной фракции с размером частиц 5–150 мкм, массовая доля которой не превышает 20%. Частицы столь малого размера в водной среде образуют дисперсные системы и легко могут быть отделены от более крупных частиц. В то же время развитая поверхность этих частиц обусловливает их высокую адсорбционную способность, которая тем выше, чем больше площадь поверхности частиц. Так, суммарная поверхность 1 г почвенных частиц размером 0,5–1,0 мм составляет около 22 см2, 0,05–0,25 – около 226 см2, а частиц меньше 0,001 мм – около 22 600 см2. Наряду с этим более высокая концентрация радиоактивных частиц в мелкодисперсной фракции также связана с ее минеральным составом. Известно, что самой малой емкостью поглощения обладают песчаные почвы, а самой высокой – глинистые, которые, благодаря адсорбционной способности своих отрицательно заряженных коллоидных частиц, сорбируют на своей поверхности катионы радионуклидов. В минералогическом плане выделенная из РЗГ мелкодисперсная фракция представляет собой смесь из кварца, глинистых минералов и гидроксидов железа, возможно, соединений Mn, Zn и др. Как отмечено в ряде работ [7–11], более мелкие глинистые частицы и гидроксиды в виде пленок покрывают зерна кварца и способствуют сорбции радионуклидов на зернах.
Таким образом, с мелкодисперсной фракцией, содержание которой в техногенных грунтах составляет, как правило, 10–25% массы грунта, из грунта может быть удалено до 70–90% радионуклидов.
С целью решения проблемы обращения с РЗГ в АО "ВНИИНМ" и отработки технологии дезактивации РЗГ для других предприятий атомной отрасли создана и успешно прошла испытания мобильная установка дезактивации грунтов методом гидросепарации производительностью до 1 000 кг/ч.
При разработке конструкции установки очистки РЗГ был учтен опыт применения метода гидросепарации на других предприятиях [4–6]. К преимуществам установки очистки РЗГ АО "ВНИИНМ" можно отнести:
• модульность и мобильность – возможность транспортирования оборудования установки к местам образования РЗГ с последующим монтажом на подготовленной площадке;
• высокий уровень автоматизации технологического процесса;
• использование в конструкции установки стандартного оборудования.
Установка очистки РЗГ представляет собой комплекс из шести модулей (модуль скруббера, модуль классификатора, модуль с контактными чанами, модуль сгустителя, модуль с фильтром, модуль цементирования кека, вспомогательное оборудование), которые обеспечивают:
• дезактивацию загрязненных грунтов посредством выделения и удаления мелкодисперсной фракции методом гравитационного разделения в водной среде;
• очистку водно-почвенных пульп;
• извлечение и удаление мелкодисперсной твердой фракции и возврат очищенной воды в технологический цикл;
• получение стабильного по характеристикам продукта очистки и вторичных отходов в компактной форме.
Схема технологического процесса очистки представлена на рис.1.
Вид получаемых продуктов очистки РЗГ приведен на рис.2 (а, б, в).
После ввода в эксплуатацию на установке очистки РЗГ была проведена опытная дезактивация 72 м3 РЗГ, извлеченных ранее при ликвидации 12-ти участков радиоактивного загрязнения на территории АО "ВНИИНМ".
Измерение радиационных характеристик РЗГ (входной контроль) перед загрузкой на установку и фракций грунта после очистки проводилось на спектрометрическом измерительном комплексе GAMS-3 в соответствии с описанной методикой [12], которая позволяет определять содержание гамма-излучающих радионуклидов в упаковках стандартной цилиндрической формы и объема. Идентификация и расчет активностей радионуклидов производились с помощью математической обработки спектров, полученных при измерении упаковок на установке GAMS-3. Алгоритмы обработки спектральной информации реализованы в пакете программного обеспечения GamWin.
На основании результатов измерений суммарных активностей радионуклидов и данных по массе упаковки рассчитывались удельные активности радионуклидов и соответствующие неопределенности измерений для каждой упаковки.
По результатам входного контроля РЗГ установлено, что радионуклид Cs-137 является в РЗГ основным загрязняющим техногенным радионуклидом. Суммарная удельная активность Cs-137 в выделенных на установке фракциях грунта с размером частиц более 3 мм (гравий) и от 0,15 до 3 мм (песок) снижалась в пять раз по сравнению с удельной активностью Cs-137 в поступающем на очистку РЗГ (табл.1). Фракцией с наибольшей радиоактивностью (82%) была наиболее мелкодисперсная фракция (кек). В результате опытной очистки из 72 м3 РЗГ выделено 12,8 м3 этой фракции, таким образом, объем радиоактивно загрязненного грунта был сокращен в 5,6 раз.
Разработанная технология дезактивации РЗГ методом гидросепарации и созданная мобильная установка очистки грунта для ее реализации позволяют сократить объем РЗГ и расходы на последующее обращение с ним. Минимальные эксплуатационные затраты на технологический процесс очистки и модульное исполнение оборудования дают возможность проводить очистку РЗГ на мобильной установке вблизи мест их образования.
ЛИТЕРАТУРА
1. Проблемы ядерного наследия и пути их решения: в 2 т. / Под общей ред. Е.В.Евстратова, А М.Агапова, Н.П.Лаверова, Л.А.Большова, И.И.Линге. Т. 1. – М.: "Энергоатоманалитика", 2010. 376 с.
2. Степеннов Д.Б., Стрижакова Е.Р., Васильева Г.К. Проблемы рекультивации земель, загрязненных радионуклидами и другими техногенными загрязнителями, в пунктах временного хранения ОЯТ и РАО / Сб. трудов. XI международный экологический симпозиум "Урал атомный – Урал промышленный". 2006. С. 301–302.
3. Постановление Правительства Российской Федерации от 19 октября 2012 года № 1069 "О критериях отнесения твердых, жидких и газообразных отходов к радиоактивным отходам".
4. Волков В.Г. Обращение с радиоактивными отходами при реабилитации загрязненных объектов и территорий Кирово-Чепецкого химического комбината / В.Г.Волков, В.И.Павленко, А.В.Чесноков, А.Э.Арустамов // Атомная энергия. 2009. Т. 107. Вып. 4. С. 231–235.
5. Велихов Е.П. Реабилитация радиоактивно загрязненных объектов и территории РНЦ "Курчатовский институт" / Е.П.Велихов, Н.Н.Пономарев-Степной, В.Г.Волков, Г.Г.Городецкий и др. // Атомная энергия. 2007. Т. 102. Вып. 5. С. 300–306.
6. Михейкин С.В. Очистка грунта методом гидросепарации // Безопасность окружающей среды. 2006. № 3. С. 48–50.
7. Cantrell K.J., Serne R.J., Last G.V. Hanford Contaminant Distribution Coefficient Database and Users Guide. PNNL-13895 Rev. 1, June, 2003.
8. Ostashkina E.E., Varlakova G.A., Golubeva Z.I. Characterization of Radionuclide Retaining Properties of Backfill Materials for Near Surface Repositories for Low and Intermediate Level Radioactive Wastes [Эл. Ресурс] // Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXVI, Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 2013. V. 1518. P. 217–223.
9. Сабодина М.Н., Захарова Е.В., Калмыков С.Н. и др. Сорбция 237Np(V), 238U (VI) и 137Cs на глинистых породах: роль поверхностных пленок соединений Fe(III) // Радиохимия. 2008. Т. 50. № 1. С. 81–86.
10. Кузнецов В.А., Генералова В.А. Исследование сорбционных свойств гидроксидов железа, марганца, титана, алюминия и кремния по отношению к 90Sr и 137Cs //Радиохимия. 2000. Т. 42. № 2. С. 154–157.
11. Varlakova G.A., Ostashkina E.E., Golubeva Z.I. Evaluation of the Antimigration Properties of Materials for Buffer Filling of a Near-Surface Radioactive Waste repository //Radiochemistry. 2014. V. 56. № 1. P. 109–113.
12. Методика выполнения измерений удельной и суммарной активности гамма-излучающих радионуклидов в упаковках с радиоактивными отходами на специализированной измерительной спектрометрической установке GAMS-3. МВИ 01.00260-2014/14-003. Свидетельство о регистрации № 01.00260-2014/14-003 от 24.12.2014 г.
В прошлом веке во времена стремительного развития атомной энергетики и разработки ядерного оружия были созданы объекты инфраструктуры, включающие производственные корпуса и здания, а также площадки с расположенными на них сооружениями, служившими для опытного хранения / захоронения веществ, содержащих техногенные радионуклиды. Эти объекты вместе с загрязненными в результате утечек / сбросов опасных веществ слоями почвы, составляют сегодня объекты ядерного наследия. При выводе из эксплуатации таких ядерно- и радиационно-опасных объектов (ЯРОО), как правило, образуются значительные объемы радиоактивно загрязненного грунта (РЗГ) [1, 2].
Грунты площадок различны по структуре и могут быть загрязнены различными радионуклидами. РЗГ загрязнен преимущественно радионуклидами с большим периодом полураспада, вследствие чего он может быть потенциально опасным длительное время. В соответствии с государственными нормативами большое количество РЗГ имеет уровень удельной активности радионуклидов ниже критерия отнесения материалов к категории радиоактивных отходов [3], но принадлежит категории материалов ограниченного использования, обращение с которыми требует обоснования радиационной безопасности для персонала и населения. При реабилитации промышленных территорий ЯРОО радиоактивно загрязненный грунт подлежит удалению, поскольку загрязненные территории характеризуются значительным превышением доз внешнего и внутреннего облучения.
Альтернативой перемещению и захоронению всего объема РЗГ является его частичная дезактивация – снижение уровня удельной активности до уровня допустимого санитарными нормами.
Для дезактивации (очистки) РЗГ целесообразно применять технологии и оборудование с учетом природы и активности радионуклидов, характера распределения их в грунте и присущих им физико-химических свойств. При выборе технологии очистки следует учитывать следующие положения:
• положительный опыт практического использования технологии, зарекомендовавшей себя в качестве надежной и эффективной;
• минимизация эксплуатационных затрат при реализации технологического процесса;
• минимизация объема образующихся вторичных радиоактивных отходов и расходов на последующее обращение с ними.
Технология дезактивации РЗГ должна быть реализована на специализированном оборудовании, размещаемом на реабилитируемой территории, то есть на месте образования РЗГ.
В настоящее время ожидается образование большого количества РЗГ при выводе из эксплуатации объектов АО "ВНИИНМ", ПАО "МСЗ", а также при проведении масштабных работ по реабилитации территории на сублиматном производстве АО "АЭХК".
Одним из наиболее распространенных методов дезактивации РЗГ является метод гидросепарации, внедренный на ряде предприятий атомной отрасли. Метод гидросепарации можно считать универсальным и пригодным для очистки различных грунтов [4–6]. При реабилитации территории, содержащей РЗГ, проводятся следующие мероприятия: снятие верхнего слоя почвы, отделение крупных включений (размером более 100 мм), диспергирование грунта в водной среде, разделение смеси на гравийную и песчаную составляющие, классификацию песчаной составляющей на фракции по размеру частиц методом гидросепарации, выделение, концентрирование и обезвоживание наиболее загрязненной мелкодисперсной фракции, кондиционирование вторичных продуктов очистки. Очищенные от радиоактивного загрязнения фракции могут быть возвращены обратно на место отбора, а представленная в меньшем количестве мелкодисперсная фракция, содержащая большую часть радиоактивного загрязнения, удаляется как радиоактивные отходы.
Суть технологии заключается в разделении грунта на фракции и выделении одной из них – мелкодисперсной, в которой сконцентрирована наибольшая часть радиоактивного загрязнения. Было показано, что до 80% загрязняющих веществ сосредоточено в мелкодисперсной фракции с размером частиц 5–150 мкм, массовая доля которой не превышает 20%. Частицы столь малого размера в водной среде образуют дисперсные системы и легко могут быть отделены от более крупных частиц. В то же время развитая поверхность этих частиц обусловливает их высокую адсорбционную способность, которая тем выше, чем больше площадь поверхности частиц. Так, суммарная поверхность 1 г почвенных частиц размером 0,5–1,0 мм составляет около 22 см2, 0,05–0,25 – около 226 см2, а частиц меньше 0,001 мм – около 22 600 см2. Наряду с этим более высокая концентрация радиоактивных частиц в мелкодисперсной фракции также связана с ее минеральным составом. Известно, что самой малой емкостью поглощения обладают песчаные почвы, а самой высокой – глинистые, которые, благодаря адсорбционной способности своих отрицательно заряженных коллоидных частиц, сорбируют на своей поверхности катионы радионуклидов. В минералогическом плане выделенная из РЗГ мелкодисперсная фракция представляет собой смесь из кварца, глинистых минералов и гидроксидов железа, возможно, соединений Mn, Zn и др. Как отмечено в ряде работ [7–11], более мелкие глинистые частицы и гидроксиды в виде пленок покрывают зерна кварца и способствуют сорбции радионуклидов на зернах.
Таким образом, с мелкодисперсной фракцией, содержание которой в техногенных грунтах составляет, как правило, 10–25% массы грунта, из грунта может быть удалено до 70–90% радионуклидов.
С целью решения проблемы обращения с РЗГ в АО "ВНИИНМ" и отработки технологии дезактивации РЗГ для других предприятий атомной отрасли создана и успешно прошла испытания мобильная установка дезактивации грунтов методом гидросепарации производительностью до 1 000 кг/ч.
При разработке конструкции установки очистки РЗГ был учтен опыт применения метода гидросепарации на других предприятиях [4–6]. К преимуществам установки очистки РЗГ АО "ВНИИНМ" можно отнести:
• модульность и мобильность – возможность транспортирования оборудования установки к местам образования РЗГ с последующим монтажом на подготовленной площадке;
• высокий уровень автоматизации технологического процесса;
• использование в конструкции установки стандартного оборудования.
Установка очистки РЗГ представляет собой комплекс из шести модулей (модуль скруббера, модуль классификатора, модуль с контактными чанами, модуль сгустителя, модуль с фильтром, модуль цементирования кека, вспомогательное оборудование), которые обеспечивают:
• дезактивацию загрязненных грунтов посредством выделения и удаления мелкодисперсной фракции методом гравитационного разделения в водной среде;
• очистку водно-почвенных пульп;
• извлечение и удаление мелкодисперсной твердой фракции и возврат очищенной воды в технологический цикл;
• получение стабильного по характеристикам продукта очистки и вторичных отходов в компактной форме.
Схема технологического процесса очистки представлена на рис.1.
Вид получаемых продуктов очистки РЗГ приведен на рис.2 (а, б, в).
После ввода в эксплуатацию на установке очистки РЗГ была проведена опытная дезактивация 72 м3 РЗГ, извлеченных ранее при ликвидации 12-ти участков радиоактивного загрязнения на территории АО "ВНИИНМ".
Измерение радиационных характеристик РЗГ (входной контроль) перед загрузкой на установку и фракций грунта после очистки проводилось на спектрометрическом измерительном комплексе GAMS-3 в соответствии с описанной методикой [12], которая позволяет определять содержание гамма-излучающих радионуклидов в упаковках стандартной цилиндрической формы и объема. Идентификация и расчет активностей радионуклидов производились с помощью математической обработки спектров, полученных при измерении упаковок на установке GAMS-3. Алгоритмы обработки спектральной информации реализованы в пакете программного обеспечения GamWin.
На основании результатов измерений суммарных активностей радионуклидов и данных по массе упаковки рассчитывались удельные активности радионуклидов и соответствующие неопределенности измерений для каждой упаковки.
По результатам входного контроля РЗГ установлено, что радионуклид Cs-137 является в РЗГ основным загрязняющим техногенным радионуклидом. Суммарная удельная активность Cs-137 в выделенных на установке фракциях грунта с размером частиц более 3 мм (гравий) и от 0,15 до 3 мм (песок) снижалась в пять раз по сравнению с удельной активностью Cs-137 в поступающем на очистку РЗГ (табл.1). Фракцией с наибольшей радиоактивностью (82%) была наиболее мелкодисперсная фракция (кек). В результате опытной очистки из 72 м3 РЗГ выделено 12,8 м3 этой фракции, таким образом, объем радиоактивно загрязненного грунта был сокращен в 5,6 раз.
Разработанная технология дезактивации РЗГ методом гидросепарации и созданная мобильная установка очистки грунта для ее реализации позволяют сократить объем РЗГ и расходы на последующее обращение с ним. Минимальные эксплуатационные затраты на технологический процесс очистки и модульное исполнение оборудования дают возможность проводить очистку РЗГ на мобильной установке вблизи мест их образования.
ЛИТЕРАТУРА
1. Проблемы ядерного наследия и пути их решения: в 2 т. / Под общей ред. Е.В.Евстратова, А М.Агапова, Н.П.Лаверова, Л.А.Большова, И.И.Линге. Т. 1. – М.: "Энергоатоманалитика", 2010. 376 с.
2. Степеннов Д.Б., Стрижакова Е.Р., Васильева Г.К. Проблемы рекультивации земель, загрязненных радионуклидами и другими техногенными загрязнителями, в пунктах временного хранения ОЯТ и РАО / Сб. трудов. XI международный экологический симпозиум "Урал атомный – Урал промышленный". 2006. С. 301–302.
3. Постановление Правительства Российской Федерации от 19 октября 2012 года № 1069 "О критериях отнесения твердых, жидких и газообразных отходов к радиоактивным отходам".
4. Волков В.Г. Обращение с радиоактивными отходами при реабилитации загрязненных объектов и территорий Кирово-Чепецкого химического комбината / В.Г.Волков, В.И.Павленко, А.В.Чесноков, А.Э.Арустамов // Атомная энергия. 2009. Т. 107. Вып. 4. С. 231–235.
5. Велихов Е.П. Реабилитация радиоактивно загрязненных объектов и территории РНЦ "Курчатовский институт" / Е.П.Велихов, Н.Н.Пономарев-Степной, В.Г.Волков, Г.Г.Городецкий и др. // Атомная энергия. 2007. Т. 102. Вып. 5. С. 300–306.
6. Михейкин С.В. Очистка грунта методом гидросепарации // Безопасность окружающей среды. 2006. № 3. С. 48–50.
7. Cantrell K.J., Serne R.J., Last G.V. Hanford Contaminant Distribution Coefficient Database and Users Guide. PNNL-13895 Rev. 1, June, 2003.
8. Ostashkina E.E., Varlakova G.A., Golubeva Z.I. Characterization of Radionuclide Retaining Properties of Backfill Materials for Near Surface Repositories for Low and Intermediate Level Radioactive Wastes [Эл. Ресурс] // Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXXVI, Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 2013. V. 1518. P. 217–223.
9. Сабодина М.Н., Захарова Е.В., Калмыков С.Н. и др. Сорбция 237Np(V), 238U (VI) и 137Cs на глинистых породах: роль поверхностных пленок соединений Fe(III) // Радиохимия. 2008. Т. 50. № 1. С. 81–86.
10. Кузнецов В.А., Генералова В.А. Исследование сорбционных свойств гидроксидов железа, марганца, титана, алюминия и кремния по отношению к 90Sr и 137Cs //Радиохимия. 2000. Т. 42. № 2. С. 154–157.
11. Varlakova G.A., Ostashkina E.E., Golubeva Z.I. Evaluation of the Antimigration Properties of Materials for Buffer Filling of a Near-Surface Radioactive Waste repository //Radiochemistry. 2014. V. 56. № 1. P. 109–113.
12. Методика выполнения измерений удельной и суммарной активности гамма-излучающих радионуклидов в упаковках с радиоактивными отходами на специализированной измерительной спектрометрической установке GAMS-3. МВИ 01.00260-2014/14-003. Свидетельство о регистрации № 01.00260-2014/14-003 от 24.12.2014 г.
Отзывы читателей
